河北科技大学理学院研究团队两项成果取得新进展

河北科技大学经济管理学院
2020-10-29 20:07 浏览量: 4893

近日,河北科技大学理学院王德松教授研究团队在构建负载型银纳米催化剂方面取得新进展,相关成果发表在催化领域顶级期刊Applied Catalysis B: Environmental (2021, 283, 119592, IF="16.68)。论文第一作者为理学院化学系2017级硕士生姜帅,通讯作者为王德松、段彦栋、张丙凯(广东工业大学)。

多孔材料负载型金属催化剂是一类重要的催化剂。纳米银是贵金属材料中相对廉价且化学性质稳定的材料,是物理化学、材料等科学领域研究的热点。由纳米银的尺寸问题导致的团聚仍是影响其催化性能的主要因素。如何制备分散性能好的纳米银催化剂,开发新的纳米银制备方法以及选择优良的载体是发挥其性能的关键因素。

针对以上问题,团队利用磺化反应在商品聚苯乙烯系大孔树脂上引入磺酸基团,然后通过与AgNO3的离子交换,在大孔树脂上引入均匀分布的Ag+。之后创新性地摆脱惯用的在溶液中进行化学还原的方法,利用香草醛蒸汽对Ag+原位还原,在气/固界面处生成纳米银颗粒。在对纳米银颗粒的微观表征中发现,原位生成的纳米银颗粒不仅粒径尺寸均一,能够均匀的分布在大孔树脂的孔道中,并且表现出有益于催化反应进行的原子级台阶结构。以对硝基苯酚(4-NP)转化为对氨基苯酚(4-AP)作为模型反应考察该复合材料的催化性能,发现该材料表现出优异的催化性能,与以往报道的同类催化剂相比有数量级的提升。

本研究展示了一种新颖的并且可控的合成策略来制备大孔树脂基银纳米复合材料。可以将论文所述的制备大孔树脂负载Ag纳米颗粒的新策略进一步推广,以制备其他种类的负载型金属纳米复合材料。该研究得到了国家自然科学基金和河北省自然科学基金等项目的支持。

在烯烃硼氢化反应领域取得重要进展

近日,我校教师在烯烃硼氢化领域研究中取得重要进展,相关成果以我校为第一和通讯单位发表在化学领域顶级期刊ACS Catalysis ( ACS Catal. 2020, 10 , 11963-11970, 影响因子:12.35),理学院苏伟副教授为论文第一作者,药用分子化学重点实验室刘守信教授和苏伟共同为通讯作者。

烯烃的硼氢化反应作为医药、化工、材料等领域中应用最为广泛的有机合成反应之一,创造了巨大的社会经济价值。其中,区域选择性作为影响产物结构的关键因素,如何对其进行调控始终是烯烃硼氢化反应研究的核心问题。当前,尽管在区域选择性的调控上取得了长足进展,但烯烃底物的特殊化以及昂贵且合成复杂的配体的使用仍然不可避免,从而限制了其普适性和实用性。

针对这一问题,我校科研创新团队研发了一种无配体参与的区域选择性可控的铁催化烯烃硼氢化反应体系。在该反应体系中,通过溶剂和碱的调节即可有效地调控反应的区域选择性(选择性高达99:1和1:99),突破了通过配体调节区域选择性的传统模式。此外,新研发的铁催化硼氢化反应体系具有广泛的适用范围,对不同结构的烯烃和官能团均有优良的兼容性。为了深入理解区域选择性的调节机制,该团队设计实施了氘代反应、中间体排查、对照实验和自由基开环反应等一系列机理实验。通过结果分析,发现反应在不同溶剂中生成的不同配位形式的铁中间体是决定反应区域选择性的关键原因。

本研究为合成烷基硼化合物提供了一种高效实用的合成策略,在药物研发和精细化工领域具有较大的应用潜力,此外,该工作也为有机反应中的区域选择性调控提供了一种新的思路。该成果一经发表即受到业界广泛关注,并受邀在X-MOL、CBG咨询等科研媒体上撰写发表通讯稿。该研究得到了国家自然科学基金、河北省高端人才项目和河北省自然科学基金等经费的支持。

编辑:颜回

(本文转载自河北科技大学经济管理学院 ,如有侵权请电话联系13810995524)

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