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西安交通大学深圳研究院 2021-04-17 浏览量: 1937 [简/繁]

近期,西安交大科研人员在纳米限域光催化研究、光热/无限配位聚合物双药协同肿瘤治疗、高温吸波材料研究、新冠病毒损伤血管的重要机制、单细胞核酸分析、燃料电池催化剂制备、太赫兹光照诱导的二维材料结构相变理论研究、基于挠曲电效应的光电探测器、活体成像等领域接连取得重要进展,一起来看这些新突破、新成果!

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1

西安交大科研团队

在纳米限域光催化研究方面取得重要进展

发表期刊

ACS Nano

内容摘要

“限域催化”是多相催化中的一个重要概念——由于限域空间对反应物种物理化学性质及吸附扩散行为的影响,在限域空间中的催化反应通常比宏观体系中的反应具有更高的活性和选择性。然而,限域作用增强反应性能的本质机理仍不明确,成为限域化学领域的一个亟待解决的挑战性难题。

近日,西安交通大学电气学院、电力设备电气绝缘国家重点实验室新型储能与能量转换纳米材料研究中心石建稳副教授团队与德国马普胶体与界面研究所Aleksandr Savateev博士及中科院理化所江雷院士合作,利用石墨相氮化碳(g-C3N4)纳米管膜的一维限域孔道实现了高效光催化过程,证明了纳米限域微环境在调控催化性能上的重要作用。

该研究工作基于空间限域和流动化学耦合效应,利用g-C3N4纳米管膜的内腔(直径40 nm)作为微型反应器,用于连续流动体系中的光催化有机转化反应。该催化剂每秒每平方米表面上可降解的亚甲基蓝分子数为9.19×1021,数量级远超过文献中报道的宏观体系催化剂活性。纳米金修饰的g-C3N4纳米管膜在苄胺氧化偶联制备亚胺的反应中表现出良好的光催化性能,其表观量子产率为1.9±0.7%,是宏观体系催化剂性能的两倍。

进一步研究发现,该限域环境具有对流体性质和电子转移特性两方面的调变作用:限域孔道内流体的实际流速远大于理论流速,进而可能造成氧气的扩散系数增大、反应物分子在固液界面处的有序性增强;纳米管内腔带负电的基团可以形成内建电场,进而引起反应物分子的极化、促进光生电子-空穴对的空间分离。这些“协同限域效应”使g-C3N4纳米管腔内的光催化反应表现出明显不同于宏观反应的特性。该研究工作提供了一种在不改变催化剂组成的情况下,利用g-C3N4纳米管的管腔结构,达到调控空间内物质的物理化学性质,进而提高光催化效率的有效途径,对揭示空间限域效应作用机理、拓展其在催化领域的应用具有重要的意义。

文章作者

论文第一单位为西安交通大学电气学院,第一作者为电气学院博士生邹雅珺。此项研究是西安交通大学电气学院、电力设备电气绝缘国家重点实验室新型储能与能量转换纳米材料研究中心石建稳副教授团队与德国马普胶体与界面研究所Aleksandr Savateev博士及中科院理化所江雷院士合作成果。

论文链接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c09661

研究团队网页

http://gr.xjtu.edu.cn/en/web/jianwen.shi/home

2

西安交大科研人员

在光热/无限配位聚合物双药协同肿瘤治疗方面

取得重要进展

发表期刊

Advanced Functional Materials(IF=16.8)

内容摘要

近日,西安交通大学生命学院生物医学影像与应用研究所吴道澄教授课题组根据无限配位聚合物的特点,提出了一种两阶段双协同肿瘤治疗新策略(Two-stage Dual-synergistic Tumor Therapy),第一阶段PTT联合棉酚和绿茶多酚两种药物的ICPs光热/化疗协同治疗,第二阶段ICPs中的两种药物联合化疗。为此,研究人员将棉酚和绿茶多酚与Fe3+无限配位聚合物,掺杂1.3%光热剂IR780,再以包封具有肿瘤靶向能力的透明质酸(HA)为外壳,制备了负载IR780的透明质酸包裹棉酚-Fe(III)-儿茶酚无限配位聚合物纳米颗粒(HA@IRGFE ICP NPs)来实现两阶段双协同的肿瘤治疗策略。体外实验证明HA@IRGFE ICP NPs先释放IR780和ICPs光热/化疗协同治疗,然后ICPs中两种药物释放联合化疗,达到了两阶段双协同肿瘤治疗的效果。动物实验表明该方法的肿瘤抑制率高达98.7%,60天后肿瘤的复发率仅为12.5%。实现了肿瘤的高效的光热和双药ICPs协同治疗,该系统全部由天然产物组成,对正常组织毒副作用极低,在未来的肿瘤治疗中具有广阔应用前景。

文章作者

论文第一作者为西安交通大学生命学院博士生雒思远,吴道澄教授为唯一通讯作者,西安交通大学生命学院为该论文的第一和唯一通讯作者单位。

论文链接

https://doi.org/10.1002/adfm.202100954

3

西安交大科研人员

在高温吸波材料研究领域取得新进展

发表期刊

内容摘要

近期研究表明,通过将一维纳米材料组装成三维网络结构,利用纳米材料的大比表面积和大量的表面悬键,以及三维网络结构对电磁波的多重反射和散射,可显著增加电磁损耗。同时,通过在吸波材料中引入透波相,可提高吸波材料与环境的阻抗匹配,进一步增强对电磁波的吸收。陶瓷气凝胶是一种具有丰富三维网络结构的材料,具有优异的高温稳定性和超低的密度,成为下一代高温吸波材料的理想选择。然而,单一的陶瓷气凝胶面临着衰减性能低的挑战。

为此,西安交通大学王红洁教授团队借鉴仿生龙虾壳层状结构对机械能量的衰减机制,以纸状SiC和Si3N4气凝胶为基本构筑单元,进行交替多层透波/吸波结构设计,构筑具有优异室温/高温吸波性能和超低密度的复合气凝胶:一方面利用透波材料降低材料与环境的阻抗,另一方面利用透波/吸波交替结构将电磁波限制在材料内部,并将其损耗,起到“关门打狗”的效果,最终获得低介电、高损耗的高性能陶瓷气凝胶吸波材料。此外,该材料还具有陶瓷气凝胶的优异隔热性能。

文章作者

西安交通大学材料学院博士生蔡志新为论文第一作者,苏磊助理教授和王红洁教授为共同通讯作者。此外,西安交通大学材料学院本科生陶丽婷共同参与了此项工作。

论文链接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c02906

4

西安交大一附院与基础医学院科研团队

发现新冠病毒损伤血管的重要机制

发表期刊

《循环研究》(Circulation Research)

内容摘要

近日关于新冠肺炎疫情的研究及临床报告证实,新冠病毒SARS-CoV-2不仅损伤肺泡上皮细胞引起呼吸衰竭,而且会侵害肺及多器官的血管内皮细胞,进而诱发炎症风暴及大量血液凝结,最终导致多器官衰竭。但迄今为止,尚不清楚SARS-CoV-2进入并损伤血管内皮细胞的分子机制。

针对这一问题,西安交大一附院心内科袁祖贻教授团队、基础医学院心血管研究中心王胜鹏团队,与美国Salk生物研究所Uri Manor教授等团队开展合作,首次发现SARS-CoV-2的S蛋白可以下调ACE2从而引起血管内皮细胞功能障碍。该研究利用新冠模式动物叙利亚金黄地鼠以及ACE2 S680磷酸化位点突变的转基因小鼠ACE2-D和ACE2-L,通过体内和体外实验证明S蛋白通过下调内皮细胞AMPK活性和降低ACE2的磷酸化,造成ACE2和eNOS活性的下降,这一过程伴随着内皮细胞线粒体形态异常和功能的降低、糖代谢重编程,最终引发肺血管舒张功能的下降以及肺血管损伤。S蛋白抑制ACE2会降低病毒的感染性,但ACE2减少又会加剧内皮功能障碍,促进内皮炎症。这一研究结果说明针对S蛋白的抗体不仅可以保护宿主免受SARS-CoV-2的感染,而且可以抑制S蛋白引起的内皮损伤,最终降低相关心血管并发症的死亡率。由此,研究团队首次提出了ACE2在新冠肺炎中的双刃剑理论:ACE2既具有介导SARS-CoV-2入侵内皮的“坏作用”,同时又发挥保护血管内皮功能的“好作用”。

文章作者

西安交通大学第一附属医院为该论文第一作者单位,一附院心内科硕士研究生雷雨阳、博士后张娇为共同第一作者,西安交大心血管研究中心、一附院袁祖贻教授、基础医学院王胜鹏教授,美国Salk生物研究所Uri Manor教授为共同通讯作者。

论文链接

https://www.ahajournals.org/doi/abs/10.1161/CIRCRESAHA.121.318902

5

西安交大科研人员

在单细胞核酸分析领域取得重要进展

发表期刊

《自然-通讯》(Nature Communications)

内容摘要

单细胞内生物大分子及其复合物在空间上存在复杂、多样的组成关系。染色质作为重要的大分子复合物,以约10nm的核小体为基本单元,由核酸物质(DNA、RNA)与各种蛋白质组成,且存在大量DNA表观修饰和组蛋白翻译后修饰(Post-translational modification, PTM)。纳米空间内(如半径10nm范围)复杂的染色质组成(定义为染色质纳米环境),可能在细胞生命过程中扮演着多种角色,参与多路反应,发挥重要的调控作用。因此,探究染色质纳米环境,对于理解染色质复杂组成、构象及调控机制等具有重要意义,但当前仍缺乏有效的识别检测方法。

“一对多”细胞纳米环境分析概念图(a)

染色质纳米环境检测原理图(b)

针对上述难题,西安交通大学生命学院生命分析化学与仪器研究所赵永席教授团队以“一对多”染色质纳米环境为分析对象,提出DNA邻近循环识别机理,发展DNA步移索引扩增检测方法,实现单细胞内一种组蛋白PTM周围多种DNA表观修饰的成像分析。该方法可检出目标PTM位点约10nm半径空间内各种DNA修饰的位点数目与亚细胞分布,即“一对多”染色质纳米环境。通过探测多种组蛋白PTM的纳米环境,揭示细胞周期过程中染色质纳米环境的动态变化,实现了临床肺癌患者细胞样品中染色质纳米环境的分析检测。

该研究为探究染色质纳米环境的复杂组成、生物功能及调控机制奠定了检测方法学基础。通过调控DNA探针的长度,可探测5nm到30nm半径范围的纳米环境。此外,该方法具有很好的通用性,改变分子识别方式,还能拓展用于转录因子、膜蛋白等其他生物大分子的纳米环境分析。

(a-b)单细胞染色质纳米环境分析、PTM周围多种DNA修饰检测

(c)不同细胞周期样品分析(d)临床肺癌患者细胞样品分析

文章作者

西安交通大学生物医学信息工程教育部重点实验室生命分析化学与仪器研究所为该论文的第一作者单位和通讯作者单位,陈锋副教授与白敏博士为第一作者,赵永席教授为唯一通讯作者。

论文链接

https://www.nature.com/articles/s41467-021-22284-z

赵永席教授研究团队主页链接

http://gr.xjtu.edu.cn/web/yxzhao

6

西安交大科研团队

在燃料电池催化剂制备方面取得重要进展

发表期刊

ACS Nano

内容摘要

铂(Pt)催化剂对于许多能量转换技术至关重要,例如电解水反应和燃料电池相关反应。为了制备高效铂催化剂,一种有效的方式是将Pt作为薄层沉积在纳米级基底上,以增大其原子利用率。然而,常见的内核浸出现象导致Pt基核壳结构催化剂耐久性不理想,这一点极大程度地限制了它们的实际应用。为提高此类催化剂的结构稳定性,传统策略主要通过加厚Pt外壳来更好地稳固内核,但这种方式在一定程度上牺牲了Pt催化剂的电化学活性表面积(ECSA)和质量活性,不利于成本效益。理想的Pt基核壳催化剂应在即使只含有单层Pt原子壳层时,依然能在循环催化中保持结构的完整性。要实现这种活性和稳定性的兼容,关键在于提升内核材料本身的抗腐蚀性以及增强内核与铂壳层间的界面作用,从而抑制内核原子和外壳铂原子在电催化过程中的溶解和迁移。

针对上述问题,西安交通大学前沿院金明尚教授课题组通过通过使用非晶态磷化钯(a-Pd-P)作为基底,开发出了一种壳层厚度和表面结构可控的无浸出、超稳定的核-壳型Pt基电催化剂。所制备的Pd @ a-Pd-P @ Pt SML核-壳催化剂在酸性氧还原(ORR)测试中可表现出高达4.08 A / mg Pt和1.37 A / mg Pd + Pt的质量活性。同时,在经历50,000次循环测试后,活性仅衰减~9%。密度泛函理论(DFT)计算表明,此类催化剂优异的耐久性来源于非晶磷化钯基底本身极强的耐腐蚀性以及Pt壳层与非晶Pd-P层之间的强Pt-P界面相互作用。

图1. 不同催化剂ORR催化活性和稳定性的比较

由于非晶与晶体之间巨大的结构失配,通过液相合成构建非晶-晶体型核-壳纳米结构在传统意义上显得较为困难。在该工作中,Pt原子被成功地沉积在Pd@a-Pd-P立方体纳米基底上,形成均匀的Pt(100)壳层。DFT计算和XPS测试表明,Pt壳层与a-Pd-P基底间存在极强的Pt-P界面作用,这成为克服非晶与晶体间结构失配的关键。同时,通过对还原动力学和前躯体用量的调控,还可精确调控Pt壳层的厚度在亚单层到9原子层范围。通过界面间的相互作用突破晶格失配获得新型核壳纳米结构的方式为制备更加丰富多样的核壳结构提供了新的思路。

图2. 壳层厚度可调的Pd@a-Pd-P@PtnL纳米立方体

在ORR测试中,Pd@a-Pd-P@Pt2L催化剂表现出了远高于Pt/C和传统Pd@Pt2L的质量活性,价带XPS测试表明,来自于内核P原子的强配体效应降低了表层Pt的d带中心,从而降低了Pt原子对含氧物种的吸附,提升其催化活性。更重要的是,Pd@a-Pd-P@Pt2L在循环测试中表现出了超高的耐久性,在50,000次循环之后,质量活性仅衰减7.3%,远远优于Pt/C和Pd@Pt2L催化剂。

图3. 不同催化剂ORR催化性能

对原子迁移能和空位形成能的计算表明,a-Pd-P非晶相的构建及Pt-P强相互界面作用的形成,极大程度地抑制了内核Pd原子的溶解和外壳Pt原子的迁移,从而保障了Pd@a-Pd-P@Pt2L在循环电催化中的结构稳定。

为进一步验证a-Pd-P基底的优势,研究人员将具有亚单层Pt原子壳的催化剂进行了电化学催化测试。结果表明,Pd@a-Pd-P@PtSML在酸性ORR和甲醇氧化(MOR)催化中均能表现出出色的催化稳定性。此外,通过对内核材料的形貌和尺寸进行调控,还可控制Pt壳层的晶面和整个核-壳催化剂中贵金属的用量,从而进一步优化催化剂的质量活性。

图4. 亚单层Pt壳催化剂的燃料电池催化性能

本工作制备了一类含非晶Pd-P夹层的Pt核-壳电催化剂。a-Pd-P夹层本身极高的耐腐蚀性和基底与Pt壳层间形成的Pt-P强界面作用,都有助于避免常规核-壳结构Pt催化剂面临的结构不稳定性。基于这样的优势,即使Pt壳薄至亚单层时,催化剂依然能在电催化中保持极高的耐久性,从而得到具有潜在实用价值的高性能燃料电池催化剂。这项工作扩展了非晶纳米材料的应用,并为合理设计和合成Pt基电催化剂提供了新的见解。

文章作者

该论文第一单位为西安交通大学前沿院,第一作者为贺天欧、王伟聪,前沿院金明尚教授为唯一通讯作者。

论文链接

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.1c00602

金明尚教授课题组主页

http://gr.xjtu.edu.cn/web/jinm

7

西安交大科研人员

在太赫兹光照诱导的二维材料结构相变理论研究方面取得新进展

发表期刊

Advanced Science

内容摘要

近日,西安交通大学材料学院材料创新设计中心(CAID)周健教授与国内外专家合作,提出了太赫兹光照对材料热力学性质影响的理论,给出了太赫兹光照下材料结构相变的公式。基于此,他们根据量子力学第一性原理计算研究了一系列二维材料的太赫兹光响应,讨论了这些材料的几何/拓扑相变过程。他们以α和β相的IV-VI族二维单层铁弹/铁电半导体为例,系统地计算了材料中声子和电子对太赫兹光子的响应,给出了这些材料的铁弹/铁电结构相变方案。研究发现,在中等强度的太赫兹线偏振光的照射下,二维铁弹/铁电材料铁性方向可以发生快速扭转。同时,他们还推导了利用非接触式的各向异性的电子能量损失谱公式和二次谐波来高精度检测结构的方法(图1)。相关工作以“Terahertz Driven Phase Transition in Two-Dimensional Multiferroics”为题发表在近期出版的 npj 2D Materials and Applications 上。

图1 a. 太赫兹光照下铁弹/铁电相能量去简并;

b. 各向异性的太赫兹光响应函数;

c. 各向异性二次谐波;d. 各向异性电子能量损失谱。

此外,他们还指出太赫兹光照可以实现快速、无损地实现过渡金属二硫化物(TMDC)单层结构在H和T’之间的相变。由于TMDC材料的H和T’相具有完全不同的电子结构,尤其是T’相是目前唯一获得理论和实验公认的二维拓扑绝缘体材料,因而这种拓扑相变近年来引起了人们的广泛兴趣。通过计算TMDC的H和T’的用太赫兹光响应,他们预言了光频率、强度、偏振方向对两种相稳定性的影响,提出了拓扑相变方案(图2)。同时通过理论分析和分子动力学研究,指出这种方案具有产热小、响应快、易调控等优点。该工作发表于近期出版的 Advanced Science 上(https://doi.org/10.1002/advs.202003832)。这一理论预言与MIT的Pablo Jarillo-Herrero教授和Keith Nelson教授两个课题组最新的联合实验观测结果非常一致,从而证实了他们提出的太赫兹光照相变理论的可靠性和价值。

图2 a. 太赫兹光照诱导MoTe2材料的拓扑相变;

b. 光照对材料吉布斯自由能和相稳定性的调控;

c. 太赫兹光响应函数。

论文链接

https://doi.org/10.1002/advs.202003832

8

西安交大科研团队

设计出一种基于挠曲电效应的光电探测器

发表期刊

Nano Letters

内容摘要

铁电材料具有非中心对称的晶体结构,由此产生的自发极化可实现力、热、电、磁、光等一系列物理参量的耦合,进而产生丰富的功能效应。而在具有中心对称晶体结构的电介质材料中,应变梯度的存在也会打破材料的中心对称并产生极化,该现象称之为挠曲电效应。挠曲电效应的这一特征为柔性功能器件的设计提供了更广泛的材料选择。例如,外加载荷会在梯形结构的材料中引起应变梯度,由此产生的挠曲电效应可以实现力-电之间的转换,该效应可以媲美甚至超过压电材料中的压电效应。通过将材料设计成缎带或悬臂梁结构,可以感知环境中产生的微弱振动,并从中获取能量。

此外,由于挠曲电效应正比于材料中的应变梯度,因此随着材料特征尺寸的减小和应变梯度的增加,该效应变得更为显著。在纳米尺度下,原子力尖端施加的载荷会在材料中引入很大的应变梯度,由此产生的挠曲电效应可以实现铁电极化翻转、带电缺陷迁移、调控载流子输运并产生光伏效应等。总之,挠曲电效应为纳米尺度下柔性电子器件的设计提供了更多的可能。

最近,西安交通大学前沿院娄晓杰教授课题组设计了一种基于挠曲电效应的光电探测器。该光电器件具有金属/氧化物/金属结构,通过利用LaFeO3薄膜与LaAlO3衬底之间晶格失配的逐渐弛豫在LaFeO3薄膜中引入应变梯度,从而产生了显著的挠曲电效应。挠曲电效应通过调控LaFeO3薄膜的能带结构将光生载流子分离,产生的光生电流密度为0.3 mA/cm2,光生电压为0.4 V。该光伏器件对外加光照能够产生纳秒级的时间响应,从而实现对外界光照的超快探测。

文章作者

西安交通大学为该论文的第一作者单位及通讯作者单位。西安交通大学电气工程学院吴明博士后和青岛大学姜植峥硕士生为论文共同第一作者,西安交通大学娄晓杰教授,青岛大学温峥教授和新加坡国立大学Stephen J Pennycook教授为论文通讯作者。参与本项工作的还包括香港理工大学张帆博士、Dai Jiyan教授,安徽大学宋东升教授,新加坡国立大学宁守琮博士后和西安交通大学郭梦瑶博士生。

论文链接

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c00055

娄晓杰教授课题组主页

http://gr.xjtu.edu.cn/web/xlou03

9

西安交大科研人员

在《细胞—干细胞》发表成像领域研究成果

发表期刊

细胞—干细胞

内容摘要

随着成像技术的发展,活体组织成像在速度、时间、分辨率、视场以及深度上均有了长足的进步,并形成了大体、器官、组织、细胞等不同层次的成像技术,如MRI、CT、OCT、超声、双光子、Lightsheet、光声、电镜等。目前活体成像技术已经广泛应用于包括胚胎发育、肿瘤、组织再生等多个领域,逐步成为生物医学领域重要的研究方法之一。近年来,分子和组织标记技术的进步,使研究组织的异质性和可塑性成为可能,并取得了一系列重要进展。

西安交大二附院小儿外科黄强与杜克大学沈西凌教授合作,以“活体组织成像的时空进展”(The Frontier of Live Tissue Imaging across Space and Time)为题在《细胞—干细胞》(Cell Stem Cell)杂志综述了活体成像领域的主要研究技术和最新进展,详细介绍了各种成像方法的优缺点、适用范围,以及在全身各个器官系统、类器官等领域的应用,特别是在干细胞研究领域,同时介绍了不同的标记技术,为不同领域的研究者提供了技术选择手册。

文章作者

论文第一作者为西安交通大学二附院黄强,杜克大学博士生Aliesha Garrett、Shree Bose为共同第一作者,第二附属医院客座教授、杜克大学沈西凌教授为论文通讯作者。西安交大二附院小儿外科为该论文第一署名单位。

论文链接

https://www.cell.com/cell-stem-cell/fulltext/S1934-5909(21)00060-6

编辑:葛格

(本文转载自西安交通大学深圳研究院 ,如有侵权请电话联系13810995524)

* 文章为作者独立观点,不代表MBAChina立场。采编部邮箱:news@mbachina.com,欢迎交流与合作。

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