华南理工大学登上Science!
单壁碳纳米管(SWCNTs)是由单层碳原子组成的一维管状纳米材料,具有优异的光学、电学、力学、热学等方面性能,已经被广泛应用于诸多领域包括电子器件、光学仪器、疾病检测等。SWCNTs的化学修饰可以改变其晶格结构,进而改变电学和光学性能,对发展新型材料如有机超导材料、量子材料意义重大,是国际前沿的研究方向。但由于SWCNTs中所有碳原子的化学环境相同,SWCNTs的可控化学修饰是该领域长期存在的一项重大挑战。
针对该挑战,近日华南理工大学前沿软物质学院林志伟教授(回国前就职于NIST)与美国国家标准与技术研究院(NIST)Ming Zheng研究员,利用DNA首次实现了SWCNTs的可控有序修饰。相关研究成果以“DNA-guided lattice remodeling of carbon nanotubes”为题发表在国际顶级期刊《Science》上。林志伟教授为本论文的第一作者和通讯作者,Ming Zheng 研究员为共同通讯作者。
林志伟解释:“精确可控的修饰方法,使得科学家有望像服装设计师一样,按自己的想法 ‘可定制化’的设计SWCNTs化学结构,以实现特殊的性能(例如超导性能),进而实现在航空航天、量子计算机、量子通信、新一代生物医疗等领域的前沿应用”。
具体来说,作者将含有鸟嘌呤碱基(Guanine,G)的DNA序列,缠绕至多种单手性SWCNTs的表面,通过调控SWCNTs种类、DNA序列和构象,实现预先定制反应位点。在525 nm光照下激发玫瑰红(Rose Bengal)产生单线态氧(1O2),进而引发G与SWCNTs发生反应。之后利用吸收光谱、光致发光光谱(PL)、拉曼光谱对产物结构进行表征。
为了深入研究反应机理以及反应后SWCNTs晶格中反应位点的空间分布,作者设计了一系列有相同G含量,但G相对位置不同的DNA(2G-n),出乎意料地发现C3GC7GC3(2G-7)和(8,3) SWCNTs的反应产物,在拉曼、荧光光谱中与SWCNTs晶格缺陷相关的峰强出现了极小值,表明在SWCNTs中形成了有序排列的晶格缺陷,即有序排列的反应位点。
利用冷冻电镜(Cryo-EM)对C3GC7GC3-(8, 3)的结构进行表征和重构,证实了有序的DNA螺旋结构,其螺距为6.5 Å(图4)。通过计算机模拟所构筑的理论模型与冷冻电镜的重构模型相互验证,清楚地揭示了反应机理,并进一步证明了晶格缺陷(G反应位点)在SWCNTs表面等间距的有序排列。
总结,本工作通过简单的DNA序列设计和精密的结构表征,为SWCNTs可控化学修饰开辟了一个全新的思路。基于精确可控的SWCNTs修饰方法,有望实现按可定制化的方式,重塑SWCNTs原有的晶格结构和光电性能,为发展有机超导材料、拓扑材料等变革性材料提供了重要的理论和实验依据。审稿人对相关研究成果给与了高度评价,认为该工作完成了过去很多人做尝试但收效甚微的宏伟目标,是领域里的重大进展等。
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