师范大学,发Science!
4月5日,陕西师范大学材料科学与工程学院铁电功能材料与器件创新团队吴笛教授以第一作者(共同)在国际顶级期刊Science上发表题为《Pseudo-nanostructure and trapped-hole release inducing high thermoelectric performance in PbTe》(赝纳米结构和空穴捕缚-释放机制提升碲化铅材料热电性能)的科研论文,实现了中温区热电材料和器件性能的新突破。这是学院教师首次以第一/通讯作者身份在Science上发表研究型文章,实现了标志性科研成果T0的突破,为学校80周年校庆献礼。
该论文是由南方科技大学、陕西师范大学、武汉大学、中国科学院物理研究所和电子科技大学等单位联合完成。文章的共同第一作者吴笛教授是学院铁电功能材料与器件创新团队的负责人。
近年来,铁电功能材料与器件创新团队立足电子元器件国家重大战略需求,瞄准固态铁电储能材料、太阳能铁电光伏薄膜和高性能热电材料元器件的设计开发、性能优化和物理机理阐明等科学问题,拟开展材料组分设计、能带/缺陷结构调控、表界面工程优化等提升材料的固态储能性能、输出光电流密度/电压和热电性能,厘清性能提升内在机制,解决关键科学问题。通过创新团队的培育项目,培养创新性研究人才梯队,为学院和学科建设作出贡献。
热电器件能实现电能和热能之间的直接相互转换,因此在电子核心器件制冷和余热发电领域具有广泛的应用前景,而提升热电器件输出功率和能源转换效率的关键在于解决其组成材料中电声输运的强耦合作用。
通过在中温区热电材料PbTe中Pb位进行Ge掺杂,创新性地利用随温度Ge从偏心占位到正心占位的结构演变引起对空穴的“捕获-释放”效应,实现了对空穴浓度和电学功率因子的全温区优化;其中,基于第一性原理计算(Density Function Theory, DFT)预测和X射线对分布函数(X-ray Pair Distribution Function,PDF)以及X射线吸收精细结构谱(X-ray Absorption Fine Structure,XAFS)的实验结果论证了Ge离子的占位演变规律,而利用电子顺磁谱(Electron Paramagnetic Resonance,EPR)、中红外瞬态吸收光谱(Mid-Infrared Transient Absorption Spectrum,MIR-TAS)、和原位变温电子能量损失谱 (in-situ Electron Energy Loss Spectroscopy, in-situ EELS)等手段则有力论证了Ge离子占位演变对载流子(空穴)的捕缚-释放”效应。
此外,大量的高角度角分辨暗场扫描透射电子显微(High-Angle Angular Dark Field-Scanning Transmission Electron Microscopy, HAADF-STEM)分析以及正电子湮灭(Positron Annihilation Spectrum, PAS)结果表明,Ge掺杂还有效调控了PbTe材料中Pb空位的聚集形态,使其形成一种与基体晶格高度共格的赝纳米结构,实现了对声子(而非载流子)的选择性散射,在有效降低材料的晶格热导率的同时保证了较高的电输运性。
以上策略同时获取了优良的电输运性能和极低的热导率,有效地实现了电声输运的解耦合,从而获得了p-型热电材料中迄今为止最高的热电性能(ZT=2.8@850K)。以该材料为核心设计并制备的热电器件在554K温差下实现了高达15.5%的热-电转化效率,在佐证材料本征优异热电性能的同时,也为开拓中温区热电发电器件作为深海和外太空探测等应用场景的自维持免维护电源作出引领性的贡献。
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